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    新催化劑可實現合成氣高效直接制取烯烴 2021-02-10

      2月5日,Science(《科學》)在線發表了武漢大學動力與機械學院、工業科學研究院定明月教授團隊在合成氣催化轉化領域的最新研究成果。該研究發展了一種新型Fe基復合催化劑,高效抑制了二氧化碳副產物的生成,實現了合成氣高選擇性、高收率直接制取烯烴。

      通過費-托合成反應可將煤經合成氣(一氧化碳和氫氣)轉化為液體燃料和高碳化學品,該技術已主導煤化工領域近百年。然而該過程通常發生水煤氣變換反應,產生大量的二氧化碳,并消耗大量的水,導致后續能耗大幅增加。另外,費-托合成反應是強放熱反應,容易導致甲烷副產物的生成,降低高碳產品的收率。為此,在費-托合成過程中約50%一氧化碳轉化成了二氧化碳(約40%)和甲烷等C1副產物,碳原子利用效率低下,嚴重降低了能源效益和經濟效益。如何高效降低二氧化碳、甲烷等C1副產物生成,提高特定烴類產品的選擇性在國際能源化工界一直是一個巨大的挑戰。

      定明月課題組創造性發展了一種新型疏水性FeMn@Si催化劑,在工業反應條件下,實現了合成氣高選擇性直接制取烯烴,二氧化碳和甲烷等C1副產物顯著降低到22.5%以下,烯烴選擇性可達65%(烯烴中高附加值α-烯烴選擇性可達81%以上),烯烴產率高達36%以上。

      研究發現,FeMn@Si催化劑表面二氧化硅疏水層可保護碳化鐵活性相免受水的氧化,并保持碳化鐵活性相處于良好的穩定狀態。與此同時,催化劑表面疏水層阻止了水進入核層反應區域,進而抑制了水煤氣變換反應的進行,顯著降低了二氧化碳副產物的生成。

      另外,核層中錳金屬助劑向鐵活性物相表面的電子轉移顯著提高了烯烴產物的選擇性,并抑制了甲烷副產物的生成。核層碳化鐵活性相與殼層疏水基團的高效協同,將能拓展出一系列新型的復合催化劑,通過抑制高耗能的水煤氣變換反應,大幅度降低二氧化碳排放,顯著提高碳原子利用效率,有望實現合成氣高效、經濟制取烯烴、芳烴、汽油、航油等各種高附加值產品。



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