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    北大郭雪峰教授發現新的單分子電檢測方法 2021-02-10

    日前,來自北京分子科學國家實驗室,不穩定和穩定物種結構化學國家重點實驗室,北京大學化學與分子工程學院的郭雪峰教授課題組與中國科學院化學研究所張德清研究員課題組以及加利福尼亞大學洛杉磯分校Kendall N. Houk教授課題組合作,在原位無標簽單分子電檢測平臺上,利用精確的單分子檢測直接觀察到了Diels-Alder反應的精確時間軌跡和詳細的反應途徑。
      該項研究成果于日前發布在《科學進展》(Science Advances)期刊上,題為“Electric field–catalyzed single-molecule Diels-Alder reaction dynamics”(電場催化的單分子Diels-Alder反應動力學)。
      實驗和理論結果揭示了電場催化的機制,顯示了一鍵形成的齊聚離子中間體的存在,以及協同反應和分步反應隨電場強度的變化,從而建立了以前未發現的電場催化的機理控制方法。該研究證明了公認的協同機制,并明確了具有內或外構型的電荷轉移復合物在反應路徑上的作用。在高溫高壓電場中驗證了一個前所未有的分步路徑。
      郭雪峰課題組與合作團隊的這項研究例證了一種獨特的、前所未有的單分子電檢測方法,可以全面分析Diels-Alder反應過程并闡明通過電荷轉移絡合物的協同途徑和通過新的聚微離子中間體的逐步途徑。這為理解許多在有機化學中難以破譯的機制提供了無限的可能。電催化的Diels-Alder反應的出色表現顯示出對協同和逐步路徑以及反應熱力學和動力學方面的的人工調節。這為化學反應的調節和生命科學演變奠定了基礎。

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